Μοριακοί καταλύτες σιδήρου για παραγωγή υδρογόνου από μυρμηκικό οξύ
Φόρτωση...
Ημερομηνία
Συγγραφείς
Γκατζιούρας, Χρήστος
Τίτλος Εφημερίδας
Περιοδικό ISSN
Τίτλος τόμου
Εκδότης
Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών. Τμήμα Χημείας
Περίληψη
Τύπος
Είδος δημοσίευσης σε συνέδριο
Είδος περιοδικού
Είδος εκπαιδευτικού υλικού
Όνομα συνεδρίου
Όνομα περιοδικού
Όνομα βιβλίου
Σειρά βιβλίου
Έκδοση βιβλίου
Συμπληρωματικός/δευτερεύων τίτλος
Περιγραφή
Ένα από τα πιο σημαντικά θέματα που απασχολούν την ερευνητική κοινότητα τα τελευταία 10 χρόνια, είναι η χρήση του υδρογόνου για την παροχή ενέργειας. Παρόλο ο ρόλος του στο μέλλον την ενέργειας δεν αμφισβητείται πλέον, το υδρογόνο δεν είναι μόριο φυσικά έτοιμο προς χρήση, αλλά υπάρχει σε διάφορα άλλα χημικά μόρια. Σε αυτό το πλαίσιο, οι υγροί οργανικοί φορείς υδρογόνου (LOHCs) είναι οι πιο γνωστοί , διότι έχουν αποθηκευμένο υδρογόνο και μπορούν να το παράξουν μέσω της αντίδρασης της κατάλυσης. Ανάμεσά τους, το Φορμικό οξύ και η Μεθανόλη, αποτελούν τα πιο κατάλληλα υποστρώματα στην κατάλυση αφυδρογόνωσης από μεταλλικά σύμπλοκα, τα οποία χρησιμοποιούνται στην παρούσα διατριβή. Στη συγκεκριμένη έρευνα, η επιλεγόμενη πρόδρομη ένωση μετάλλου είναι ο σίδηρος (Fe2+), λόγω του χαμηλού κόστους και της ικανότητας τους για κατάλυση. Στην παρούσα έρευνα εξετάζονται διάφορα ετερογενή καταλυτικά συστήματα και τα αντίστοιχα ομογενή τους, όπως επίσης και η μεταξύ τους σύγκριση. Τα ετερογενή συστήματα περιέχουν μια πρόδρομη ένωση μετάλλου του σιδήρου (Fe2+), έναν οργανικό υποκαταστάτη ( imidazole, Impyridine), ο οποίος είναι ακινητοποιημένος πάνω στην επιφάνεια της σίλικας (SiO2), έναν υποκαταστάτη φωσφίνης (PP3) και ένα υπόστρωμα το φορμικό οξύ (FA, HCOOH). Οι καταλύτες είναι κωδικοποιημένοι με τα εξής ονόματα: IGOPS, IPS, Impyridine@SiO2. Όλα αυτά τα συστήματα εξετάστηκαν ως προς την απόδοσή τους ( TONs, TOF) και την σταθερότητά τους αλλά και την ικανότητα για επαναχρησιμοποίηση. Χαρακτηρίστηκαν μέσω θερμικής και φασματοσκοπικής ανάλυσης ( TG, FT-IR, RAMAN). Τέλος παραθέτουμε και τους πιθανούς καταλυτικούς μηχανισμούς. Σύμφωνα με την σταθερότητα, το IGOPS είναι το καλύτερο ανάμεσα στους ετερογενείς καταλύτες, το οποίο παρήγαγε 8,42L αερίων (H2+CO2) με TONs= 22953 και TOFs= 5571 h-1. Σύμφωνα με την ικανότητα επαναχρησιμοποίησης, το IPS ήταν το καλύτερο, το οποίο κατάφερε να κάνει δύο επαναχρησιμοποιήσεις με 2,5L επιπλέον αερίων. Αντίθετα, το IGOPS πέτυχε και αυτό δυο επαναχρησιμοποιήσεις αλλά ο όγκος αερίων που παρήγαγε ήταν 1,4L. Το ομογενές σύστημα με υποκαταστάτη το ιμιδαζόλιο, ήταν το καλύτερο καταλυτικό σύστημα στα πλαίσια σταθερότητας, με 9L παραγόμενων αερίων και TONs= 24535 και TOFs= 5705 h-1. Όμως, όπως όλα τα ομογενή καταλυτικά συστήματα, δεν μπορεί να ξανά χρησιμοποιηθεί.
One of the most important issues, that concerns the scientific community in the last 10 years, is the use of hydrogen for energy production. Although the role of hydrogen in the future of energy isn’t doubtful anymore, hydrogen itself isn’t naturally ready for use molecule, but exists in other chemical compounds. In this context, Liquid organic hydrogen carriers (LOHCs) are the most known for their hydrogen carrying ability. Among them, formic acid and methanol, are the most superior in the catalytic dehydrogenation by metal complexes thus were used in the present thesis. In our present work, the chosen metal precursor is the Iron (Fe2+), due to its low cost and catalytic ability. Furthermore, we examined a variety of heterogeneous catalytic systems and their homogeneous counterparts, likewise their comparison. The heterogeneous systems contain a metal precursor Fe2+, an ornanic lingand (imidazole, Impyridine) that is immobilized on the surface of silica (SiO2), a phosphine lingand (PP3) and the substrate formic acid (FA, HCOOH). The catalysts are coded and their names are: IGOPS, IPS, Impyridine@SiO2. All these systems, heterogeneous and homogeneous, are examined and compared by their catalytic performance (TONs, TOFs), stability and recyclability. Also characterized by thermal and spectroscopic analysis (Tg, FT-IR, RAMAN). Last but not least, we cite their possible catalytic mechanisms. According to stability, IGOPS was the best among heterogeneous catalysts, which produced 8.42 L of gasses (H2+CO2) with TONs= 22953 and TOFs= 5571 h-1. According to recyclability, IPS was the best, which achieved 2 reuses alongside with 2,5 L of gasses. In contrast, IGOPS achieved 2 reuses but the total volume of produced gasses was 1,4 L. The homogenous system with imidazole ligand was the best catalytic system in terms of stability, with 9L of gasses and TONs= 24535 and TOFs= 5705 h-1, but as all homogeneous systems, it can’t be recyclable.
One of the most important issues, that concerns the scientific community in the last 10 years, is the use of hydrogen for energy production. Although the role of hydrogen in the future of energy isn’t doubtful anymore, hydrogen itself isn’t naturally ready for use molecule, but exists in other chemical compounds. In this context, Liquid organic hydrogen carriers (LOHCs) are the most known for their hydrogen carrying ability. Among them, formic acid and methanol, are the most superior in the catalytic dehydrogenation by metal complexes thus were used in the present thesis. In our present work, the chosen metal precursor is the Iron (Fe2+), due to its low cost and catalytic ability. Furthermore, we examined a variety of heterogeneous catalytic systems and their homogeneous counterparts, likewise their comparison. The heterogeneous systems contain a metal precursor Fe2+, an ornanic lingand (imidazole, Impyridine) that is immobilized on the surface of silica (SiO2), a phosphine lingand (PP3) and the substrate formic acid (FA, HCOOH). The catalysts are coded and their names are: IGOPS, IPS, Impyridine@SiO2. All these systems, heterogeneous and homogeneous, are examined and compared by their catalytic performance (TONs, TOFs), stability and recyclability. Also characterized by thermal and spectroscopic analysis (Tg, FT-IR, RAMAN). Last but not least, we cite their possible catalytic mechanisms. According to stability, IGOPS was the best among heterogeneous catalysts, which produced 8.42 L of gasses (H2+CO2) with TONs= 22953 and TOFs= 5571 h-1. According to recyclability, IPS was the best, which achieved 2 reuses alongside with 2,5 L of gasses. In contrast, IGOPS achieved 2 reuses but the total volume of produced gasses was 1,4 L. The homogenous system with imidazole ligand was the best catalytic system in terms of stability, with 9L of gasses and TONs= 24535 and TOFs= 5705 h-1, but as all homogeneous systems, it can’t be recyclable.
Περιγραφή
Λέξεις-κλειδιά
Μοριακή κατάλυση, Παραγωγή υδρογόνου, Φορμικό οξύ, Καταλύτες σιδήρου
Θεματική κατηγορία
Παραπομπή
Σύνδεσμος
Γλώσσα
el
Εκδίδον τμήμα/τομέας
Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών. Τμήμα Χημείας
Όνομα επιβλέποντος
Λουλούδη, Μαρία
Εξεταστική επιτροπή
Λουλούδη, Μαρία
Μαλανδρίνος, Γεράσιμος
Πλακατούρας, Ιωάννης
Μαλανδρίνος, Γεράσιμος
Πλακατούρας, Ιωάννης
Γενική Περιγραφή / Σχόλια
Ίδρυμα και Σχολή/Τμήμα του υποβάλλοντος
Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών
Πίνακας περιεχομένων
Χορηγός
Βιβλιογραφική αναφορά
Ονόματα συντελεστών
Αριθμός σελίδων
123 σ.
Λεπτομέρειες μαθήματος
Συλλογές
item.page.endorsement
item.page.review
item.page.supplemented
item.page.referenced
Άδεια Creative Commons
Άδεια χρήσης της εγγραφής: Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 United States