Ανάπτυξη φωτοενεργών νανοδομών με υψηλή-ζώνη-αγωγιμότητας, συζευγμένες με μοναδιαία άτομα
Loading...
Date
Authors
Σιδηρόπουλος, Χρήστος
Sidiropoulos, Christos
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών. Τμήμα Φυσικής
Abstract
Type
Type of the conference item
Journal type
Educational material type
Conference Name
Journal name
Book name
Book series
Book edition
Alternative title / Subtitle
Description
Στην παρούσα Μεταπτυχιακή Διπλωματική Εργασία αναπτύξαμε φωτοενεργές
νανοδομές με υψηλή ζώνης αγωγιμότητας, συζευγμένες με μοναδιαία άτομα. Μέσω
της τεχνολογίας Πυρόλυσης Ψεκασμού Φλόγας (FSP) έχουμε συνθέσει σε διαδικασία
ενός βήματος περοβσκιτικές δομές (NaTaO3) με υψηλό βαθμό κρυσταλλικότητας και
υψηλή τιμή ειδικής επιφάνειας (SSA). Επιπλέον, τα παραχθέντα νανοσωματίδια
συζεύχθηκαν επί τόπου με μοναδιαία άτομα χαλκού (Cu), χρησιμοποιώντας μια νέα
μέθοδο εναπόθεσης, με αποτέλεσμα την ενίσχυση της απόδοσης παραγωγής
υδρογόνου μέσω της αντίδρασης διάσπασης του νερού.
Η αναγνώριση της κρυσταλλικής φάσης και του μεγέθους των νανοσωματιδίων
που παράγονται από φλόγα αξιολογήθηκε μέσω της Περίθλασης Ακτίνων Χ σκόνης
(pXRD). Η Φασματοσκοπία Φωτοηλεκτρονίων Ακτίνων Χ (XPS) χρησιμοποιήθηκε
για τη μελέτη των επιφανειακών χημικών συνθέσεων και καταστάσεων των δειγμάτων.
Η ανάλυση πόρων και η αξιολόγηση της ειδικής επιφάνειας πραγματοποιήθηκε με τη
μέθοδο προσρόφησης-εκρόφησης αζώτου (ανάλυση B.E.T). Οι δονητικοί τρόποι
ταλάντωσης του δεσμού Ta − O προσδιορίστηκαν μέσω φασματοσκοπίας Raman. Η
φασματοσκοπία διάχυτης ανάκλασης UV-Vis (DRS) χρησιμοποιήθηκε προκειμένου
να υπολογιστεί το ενεργειακό χάσμα (Eg) και να διερευνηθούν οι οπτικές ιδιότητες
των νανοδομών. Οι ηλεκτρονιακές ιδιότητες των υλικών διερευνήθηκαν μέσω της
φασματοσκοπίας Ηλεκτρονιακού Παραμαγνητικού Συντονισμού (EPR). Μέσω του
EPR, επίσης, παρήχθη λεπτομερείς δομικές πληροφορίες, όπως το περιβάλλον
αλληλεπίδρασης των ατόμων Cu και έγινε εκτίμηση της απόστασης Cu − Cu.
Κατασκευάστηκαν, επίσης, λεπτά υμένια με μέθοδο επικάλυψης σπιν από
νανοσωματίδια σε υποστρώματα FTO και η αγωγιμότητά τους διερευνήθηκε μέσω της
Φασματοσκοπίας Ηλεκτροχημικής Εμπέδησης (EIS) έναντι διαφορετικών
περιβαλλόντων, που μπορεί να υποδείξει την απόδοσή τους σε ορισμένες
ηλεκτροκαταλυτικές αντιδράσεις.
Μεταξύ των βασικών αποτελεσμάτων είναι: [1] Η ανάπτυξη φωτοενεργών
νανοδομών υψηλής ζώνης αγωγιμότητας (NaTaO3), συζευγμένες με μοναδιαία άτομα
Cu σε ένα βήμα χρησιμοποιώντας την τεχνολογία FSP. [2] Η υψηλή κρυσταλλικότητα
και ειδική επιφάνεια των νανοσωματιδίων. [3] Η επιτυχής επικύρωση εναπόθεσης
μεμονωμένων ατόμων χρησιμοποιώντας την φασματοσκοπία EPR. [4] Η βελτιωμένη
φωτοκαταλυτική απόδοση των νανοσωματιδίων. [5] Η υψηλή αγωγιμότητα και
ηλεκτροκαταλυτική δραστικότητα των νανοδομών μέσω της Φασματοσκοπίας
Ηλεκτροχημικής Εμπέδησης
In this Master Thesis, we have developed high-conduction band photoactive nanostructures, interfaced with single atoms. Through Flame Spray Pyrolysis (FSP) technology we have synthesized, in a one-step process, sodium tantalate (NaTaO3) perovskite structures with a high degree of crystallinity, and high Specific Surface Area (SSA). Furthermore, these flame-made nanoparticles were in-situ interfaced with Copper (Cu) single atoms, using a novel deposition method and thus, resulting in the enhancement of the hydrogen production yield via the water-splitting reaction. The crystal phase composition and nanoparticles’ size of the flame-made materials were evaluated by powder X-Ray Diffraction (pXRD). X-Ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) was used to study the surface chemical compositions and states of the samples. The pore analysis and the evaluation of the specific surface area were carried out by the Nitrogen Adsorption-Desorption method (B.E.T analysis). The vibrational modes of Ta − O were determined via Raman spectroscopy. UV-Vis Diffuse Reflectance Spectroscopy (DRS) was used to estimate the band gap energy (Eg) and investigate the optical properties of the semiconductors. The electronic properties of the materials were investigated by Electron Paramagnetic Resonance (EPR). EPR, also, provided detailed structural information, e.g., the coordination environment of Cu atoms, and the estimation of the Cu − Cu distance. Nanoparticles were deposited as drop-casted films by spin-coating method on FTO substrates and their conductivity was investigated by Electrochemical Impedance Spectroscopy (EIS) versus different environments, which can indicate their performance in some electrocatalytic reactions. Among the key results are: [1] The development of high conduction band photoactive (NaTaO3) nanostructures, interfaced with Cu single atoms in a single step using FSP. [2] The nanoparticles’ high crystallinity and surface area values. [3] The successful single atom deposition validation using EPR spectra. [4] The mechanism that correlates single atoms with enhanced photocatalytic performance. [5] The high conductivity and electrocatalytic activity of single atom deposited NaTaO3 nanoparticles via Electrochemical Impedance Spectroscopy.
In this Master Thesis, we have developed high-conduction band photoactive nanostructures, interfaced with single atoms. Through Flame Spray Pyrolysis (FSP) technology we have synthesized, in a one-step process, sodium tantalate (NaTaO3) perovskite structures with a high degree of crystallinity, and high Specific Surface Area (SSA). Furthermore, these flame-made nanoparticles were in-situ interfaced with Copper (Cu) single atoms, using a novel deposition method and thus, resulting in the enhancement of the hydrogen production yield via the water-splitting reaction. The crystal phase composition and nanoparticles’ size of the flame-made materials were evaluated by powder X-Ray Diffraction (pXRD). X-Ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) was used to study the surface chemical compositions and states of the samples. The pore analysis and the evaluation of the specific surface area were carried out by the Nitrogen Adsorption-Desorption method (B.E.T analysis). The vibrational modes of Ta − O were determined via Raman spectroscopy. UV-Vis Diffuse Reflectance Spectroscopy (DRS) was used to estimate the band gap energy (Eg) and investigate the optical properties of the semiconductors. The electronic properties of the materials were investigated by Electron Paramagnetic Resonance (EPR). EPR, also, provided detailed structural information, e.g., the coordination environment of Cu atoms, and the estimation of the Cu − Cu distance. Nanoparticles were deposited as drop-casted films by spin-coating method on FTO substrates and their conductivity was investigated by Electrochemical Impedance Spectroscopy (EIS) versus different environments, which can indicate their performance in some electrocatalytic reactions. Among the key results are: [1] The development of high conduction band photoactive (NaTaO3) nanostructures, interfaced with Cu single atoms in a single step using FSP. [2] The nanoparticles’ high crystallinity and surface area values. [3] The successful single atom deposition validation using EPR spectra. [4] The mechanism that correlates single atoms with enhanced photocatalytic performance. [5] The high conductivity and electrocatalytic activity of single atom deposited NaTaO3 nanoparticles via Electrochemical Impedance Spectroscopy.
Description
Keywords
Single atoms, Hydrogen production, Nanomaterials
Subject classification
Citation
Link
Language
en
Publishing department/division
Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών. Τμήμα Φυσικής
Advisor name
Δεληγιαννάκης, Ιωάννης
Examining committee
Δούβαλης, Αλέξιος
Μπουρλίνος, Αθανάσιος
Δεληγιαννάκης, Ιωάννης
Μπουρλίνος, Αθανάσιος
Δεληγιαννάκης, Ιωάννης
General Description / Additional Comments
Institution and School/Department of submitter
Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών
Table of contents
Sponsor
Bibliographic citation
Name(s) of contributor(s)
Number of Pages
135 σ.
Course details
Endorsement
Review
Supplemented By
Referenced By
Creative Commons license
Except where otherwised noted, this item's license is described as Attribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 United States