Ανάπτυξη Μοριακών Συστημάτων Fe και Φυσικού Μεταξιού για την Καταλυτική Παραγωγή Η2 από C1-Μόρια
Φόρτωση...
Ημερομηνία
Συγγραφείς
Σωτηρίου, Άννα
Τίτλος Εφημερίδας
Περιοδικό ISSN
Τίτλος τόμου
Εκδότης
Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών. Τμήμα Χημείας
Περίληψη
Τύπος
Είδος δημοσίευσης σε συνέδριο
Είδος περιοδικού
Είδος εκπαιδευτικού υλικού
Όνομα συνεδρίου
Όνομα περιοδικού
Όνομα βιβλίου
Σειρά βιβλίου
Έκδοση βιβλίου
Συμπληρωματικός/δευτερεύων τίτλος
Περιγραφή
Με την πάροδο των ετών και καθώς οι επιπτώσεις της κλιματικής αλλαγής γίνονται
ολοένα και πιο εμφανείς, η επιστημονική κοινότητα έστρεψε την προσοχή της στην
εύρεση νέων συστημάτων παροχής ενέργειας. Μια αδιαμφισβήτητα υποσχόμενη
επιλογή στον τομέα αυτό είναι το υδρογόνο, κυρίως λόγω του υψηλού ενεργειακού
περιεχομένου του, το οποίο όμως δεν βρίσκεται φυσικά διαθέσιμο και έτοιμο για
χρήση, ωστόσο εντοπίζεται αποθηκευμένο στους λεγόμενους Υγρούς Οργανικούς
Φορείς Υδρογόνου (LOHCs). Το μυρμηκικό οξύ και η φορμαλδεΰδη αποτελούν
κάποιους από τους πιο διαδεδομένους LOHCs και παρουσία των κατάλληλων
μεταλλικών συμπλόκων μπορούν να παράγουν υδρογόνο μέσω της καταλυτικής
αντίδρασης αφυδρογόνωσης. Στην συγκεκριμένη διατριβή, ως μεταλλικό κέντρο
χρησιμοποιήθηκε ο σίδηρος (FeII) κυρίως λόγω της υψηλής καταλυτικής του απόδοσης
και του χαμηλού κόστους, ενώ ανάμεσα στα ετερογενή συστήματα που μελετήθηκαν
υπήρξαν και αυτά που είχαν ως υλικό υποστήριξης το μετάξι (SF), ένα υλικό άμεσα
διαθέσιμο και βιοαποικοδομήσιμο. Ωστόσο, το καλύτερο από όλα τα συστήματα
αποδείχθηκε το SiO2@NP(Ph)2, το οποίο αποτελείται από έναν υποκαταστάτη αμίνης
(NP(Ph)2) ακινητοποιημένο στην επιφάνεια κολλοειδούς σίλικας (SiO2), έχοντας ως
μεταλλικό κέντρο τον σίδηρο και ένα επιπλέον υποκαταστάτη φωσφίνης (PP3). Ο
συγκεκριμένος ετερογενής καταλύτης πέτυχε αφυδρογόνωση των υποστρωμάτων
HCOOH και HCHO. Στην περίπτωση του HCOOH όμως, υψηλότερες αποδόσεις
παρατηρήθηκαν όταν το υπόστρωμα υπέστει αποπρωτονίωση μέσω φυσικού μεταξιού,
με συνολικό όγκο παραγόμενων αερίων 10,3 L αγγίζοντας TONs=27.970 και
TOF=7.991 h-1. Αντίστοιχα στην περίπτωση της HCHO, το παραπάνω υλικό μέσω του
συστήματος εναλλαγής ψύξης-θέρμανσης και την συνεχή διατήρηση του pH στις
αλκαλικές περιοχές, παρουσίασε συνολική παραγωγή αερίου Η2 ίση με 496 ml
φτάνοντας σε TON=1.352 και TOF=113 h-1. Τέλος, όλα τα συστήματα που
μελετήθηκαν χαρακτηρίστηκαν πλήρως με την χρήση διάφορων φασματοσκοπικών
τεχνικών (TG-DTA, IR, Raman).
As time passes and the touch of climate change becomes increasingly noticeable, scientists have started focusing on developing new systems for energy production. Hydrogen is a highly promising option in this line of work due to its high energy content. However, it is not naturally available in a ready-to-use form. Instead, it is stored in compounds known as Liquid Organic Hydrogen Carriers (LOHCs). Formic acid and formaldehyde are some of the most common types of LOHCs and when combined with the right metal complexes, hydrogen can be released through the catalytic dehydrogenation reaction. In this master thesis, iron (FeII) was chosen as the basic metal center due to its high efficiency and low cost whilst among the heterogenous systems examined were those using silk fiber (SF) as a supporting material, a material that is readily available and biodegradable. Yet, the most effective system was SiO2@NP(Ph)2, which featured an amine group (NP(Ph)2) immobilized on the surface of silica gel (SiO2). This system utilized an iron precursor (FeII) as the metal center and included an additional phosphine substituent (PP3). This specific heterogeneous catalyst achieved dehydrogenation of HCOOH and HCHO substrates. In the case of HCOOH, higher yields were obtained when the substrate was deprotonated via natural silk fibers, resulting in a total gas production of 10,3L achieving TON=27.970 and TOFs=7.991 h- 1 . Respectively, in the case of HCHO, the former material, utilizing the cooling-heating exchange system and the continuous maintenance of pH in the alkaline regions, exhibited a total H2 gas production of 496 ml, achieving TON=1.352 and TOF=113 h- 1. All the studied catalytic systems were thoroughly characterized using various spectroscopic techniques (TG-DTA, IR, Raman).
As time passes and the touch of climate change becomes increasingly noticeable, scientists have started focusing on developing new systems for energy production. Hydrogen is a highly promising option in this line of work due to its high energy content. However, it is not naturally available in a ready-to-use form. Instead, it is stored in compounds known as Liquid Organic Hydrogen Carriers (LOHCs). Formic acid and formaldehyde are some of the most common types of LOHCs and when combined with the right metal complexes, hydrogen can be released through the catalytic dehydrogenation reaction. In this master thesis, iron (FeII) was chosen as the basic metal center due to its high efficiency and low cost whilst among the heterogenous systems examined were those using silk fiber (SF) as a supporting material, a material that is readily available and biodegradable. Yet, the most effective system was SiO2@NP(Ph)2, which featured an amine group (NP(Ph)2) immobilized on the surface of silica gel (SiO2). This system utilized an iron precursor (FeII) as the metal center and included an additional phosphine substituent (PP3). This specific heterogeneous catalyst achieved dehydrogenation of HCOOH and HCHO substrates. In the case of HCOOH, higher yields were obtained when the substrate was deprotonated via natural silk fibers, resulting in a total gas production of 10,3L achieving TON=27.970 and TOFs=7.991 h- 1 . Respectively, in the case of HCHO, the former material, utilizing the cooling-heating exchange system and the continuous maintenance of pH in the alkaline regions, exhibited a total H2 gas production of 496 ml, achieving TON=1.352 and TOF=113 h- 1. All the studied catalytic systems were thoroughly characterized using various spectroscopic techniques (TG-DTA, IR, Raman).
Περιγραφή
Λέξεις-κλειδιά
Παραγωγή Η2, Μυρμηκικό οξύ, C1-Μόρια
Θεματική κατηγορία
Παραπομπή
Σύνδεσμος
Γλώσσα
el
Εκδίδον τμήμα/τομέας
Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών. Τμήμα Χημείας
Όνομα επιβλέποντος
Λουλούδη, Μαρία
Εξεταστική επιτροπή
Δεληγιαννάκης, Ιωαννής
Γαρούφης, Αχιλλέας
Λουλούδη, Μαρία
Γαρούφης, Αχιλλέας
Λουλούδη, Μαρία
Γενική Περιγραφή / Σχόλια
Ίδρυμα και Σχολή/Τμήμα του υποβάλλοντος
Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών
Πίνακας περιεχομένων
Χορηγός
Βιβλιογραφική αναφορά
Ονόματα συντελεστών
Αριθμός σελίδων
150
Λεπτομέρειες μαθήματος
item.page.endorsement
item.page.review
item.page.supplemented
item.page.referenced
Άδεια Creative Commons
Άδεια χρήσης της εγγραφής: CC0 1.0 Universal