Νέα υβριδικά λειτουργικά υλικά με βάση τον άνθρακα
Φόρτωση...
Ημερομηνία
Συγγραφείς
Ζυγούρη, Παναγιώτα
Τίτλος Εφημερίδας
Περιοδικό ISSN
Τίτλος τόμου
Εκδότης
Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών. Τμήμα Μηχανικών Επιστήμης Υλικών
Περίληψη
Τύπος
Είδος δημοσίευσης σε συνέδριο
Είδος περιοδικού
Είδος εκπαιδευτικού υλικού
Όνομα συνεδρίου
Όνομα περιοδικού
Όνομα βιβλίου
Σειρά βιβλίου
Έκδοση βιβλίου
Συμπληρωματικός/δευτερεύων τίτλος
σύνθεση, χαρακτηρισμός και μελέτη ιδιοτήτων
synthesis, characterization and study of properties
synthesis, characterization and study of properties
Περιγραφή
Ο σκοπός αυτής της διατριβής ήταν η σύνθεση και η ανάπτυξη καινοτόμων υβριδικών λειτουργικών υλικών με βάση το γραφίτη και τα φουλερένια, η μελέτη των ιδιοτήτων τους και η διερεύνηση της χρησιμοποίησής τους σε διάφορες εφαρμογές, αξιοποιώντας τις προκύπτουσες ιδιότητές τους. Το τρίτο κεφάλαιο αποτελεί μία επισκόπηση θεωρητικών και πειραματικών μελετών, σχετικών με τις αντιδράσεις των πολυαρωματικών υδρογονανθράκων (PAHs) με φύλλα γραφενίου. Σε αυτές τις δουλειές έχουν καταγραφεί οι προσπάθειες διευκρίνισης του ρόλου των PAHs στην ανάπτυξη νέων σύνθετων υλικών για μία πλειάδα εφαρμογών, όπως στην ηλεκτρονική, σε αισθητήρες αλλά και σε βιοϊατρικές συσκευές. Εξαιτίας του γεγονότος ότι τα PAHs αλλά και οι μεταβολίτες τους παρουσιάζουν μεταλλαξιογόνα και καρκινογόνα δράση, οι περισσότερες μελέτες εστίασαν στην προσπάθεια δέσμευσης των τοξικών πολυαρωματικών υδρογονανθράκων (PAHs) χρησιμοποιώντας συστήματα νανοϋλικών, όπως για παράδειγμα η περίπτωση του γραφενίου. Στο κεφάλαιο 4 παρουσιάζουμε για πρώτη φορά την επιτυχή χημική οξείδωση του φουλερενίων (C60), βασιζόμενη στην γνωστή και καθιερωμένη μέθοδο Staudenmaier. Αυτή η εύκολη και επαναλήψιμη διαδικασία δημιουργεί λειτουργικές ομάδες οξυγόνου, όπως επόξυ- και υδρόξυ- ομάδες στην επιφάνεια του φουλερενίου, καθιστώντας το υλικό εξαιρετικά διαλυτό σε πολικούς διαλύτες, όπως το νερό. Σημαντικό πλεονέκτημα αυτής της μεθόδου αποτελεί η ύπαρξη εποξειδικών ομάδων, η οποία δίνει τη δυνατότητα για περαιτέρω τροποποίηση. Σε αυτήν τη διατριβή, τα οξειδωμένα φουλερένια τροποποιήθηκαν με μία πρωτοταγή αλειφατική αμίνη (octadecylamine), η οποία οδήγησε στην δημιουργία ενός νέου παράγωγου του φουλερενίου. Ο υδρόφιλος χαρακτήρας αυτών των υλικών μπορεί να καταστήσει αυτά τα υλικά ιδανικά για πλήθος εφαρμογών, όπως για παράδειγμα στην ιατρική και στην βιοχημεία. Στο κεφάλαιο 5 περιγράφεται η χημική οξείδωση νανοδίσκων άνθρακα (oxCNDs), οι οποίοι παρήχθησαν μέσω της πυρολυτικής διαδικασίας Kværner Carbon Black & H2. Η εύκολη, ευέλικτη και επαναλήψιμη διαδικασία βασίζεται στη μέθοδο Staudenmaier. Το αποτέλεσμα της οξειδωτικής διαδικασίας ήταν αρχικώς ο διαχωρισμός των νανοδίσκων άνθρακα από το μίγμα νανοδίσκων/νανοκόνων/αιθάλης του αρχικού υλικού και ακολούθως η προσκόλληση λειτουργικών ομάδων οξυγόνου (επόξυ-, υδρόξυ-, και καρβοξυλικών ομάδων) στην επιφάνειά τους, βελτιώνοντας την διαλυτότητά τους σε πολικούς διαλύτες, όπως το νερό. Το τελικό προϊόν χαρακτηρίστηκε με πολλές τεχνικές χαρακτηρισμού, οι οποίες επιβεβαίωσαν την επιτυχή οξείδωση και παρείχαν πληροφορίες σχετικές με τη μορφολογία του προϊόντος. Τα αποτελέσματα έδειξαν ότι οι οξειδωμένοι νανοδίσκοι μπορούν να δράσουν ως κυτταροτοξικοί παράγοντες και υποστηρίζουν την ανάπτυξη νανοβιοκαταλυτικών συστημάτων. Στο κεφάλαιο 6 αναφέρουμε την ένθεση του Ibuprofen, ένα μη στεροειδές αντιφλεγμονώδες φάρμακο, στο οξείδιο του γραφενίου και σε δύο παράγωγά του, το σουλφονιωμένο και το καρβοξυλιωμένο οξείδιο του γραφενίου. Ο στόχος ήταν η αξιολόγηση των τριών νανοϋλικών ως αποτελεσματικά συστήματα μεταφοράς του Ibuprofen. Αρχικά υπολογίστηκαν τα ποσοστά του προσροφημένου φαρμάκου στους μεταφορείς άνθρακα και στη συνέχεια προσδιορίστηκε η αποδέσμευση του φαρμάκου σε προσομοιωμένο γαστρικό και εντερικό υγρό. Τα αποτελέσματα δείχνουν ότι η αποδέσμευση σε γαστρικό υγρό πραγματοποιείται πιο σταδιακά σε σύγκριση με την περίπτωση του εντερικού υγρού και συνεπώς μπορεί να ελαχιστοποιήσει τις παρενέργειες στο στομάχι. Το κεφάλαιο 7 αποτελεί μία επισκόπηση τεσσάρων δημοσιευμένων μελετών. Πιο συγκεκριμένα, περιγράφουμε λεπτομερώς την ηλεκτρική αγωγιμότητα, συναρτήσει της θερμοκρασίας, διαφορετικών παραγώγων των φουλερενίων. Για αυτόν το σκοπό, συντέθηκαν και μελετήθηκαν πολυβρωμιωμένα φουλερένια (C60Br6), πολύ-υδροξυλιωμένα φουλερένια [C60(OH)24] καθώς και ένα νατριούχο άλας του φουλερενίου (C60O24Na24).
The aim of this PhD thesis was to synthesize and develop novel hybrid functional materials based on graphite and fullerenes, to study their properties and to investigate their use in various applications on these properties. Chapter 3 constitutes an overview of various theoretical and experimental studies about the interactions of polyaromatic hydrocarbons (PAHs) with graphene sheets. In these works efforts were made to clarify the role of PAHs in the development of new composites for a plenty of applications such as in electronic, sensing and biomedical devices. Because PAHs and their metabolites are mutagenic and carcinogenic, most of the studies focused on the elimination of PAHs’ toxicity with the help of nanomaterials, e.g. based on graphene. In chapter 4 we present for the first time the successful chemical oxidation of buckminsterfullerene (C60) based on the well-known Staudenmaier method, producing what is called oxidized fullerenes. This facile and reproducible approach creates oxygen functional groups, like epoxy and hydroxyl groups on the surface of the fullerene, which make this material highly soluble in polar solvents such as water. An important advantage of this method consists in the presence of epoxy groups that allow for further functionalization. In this thesis, oxidized fullerenes were modified with a primary aliphatic amine (octadecylamine) thus generating a new fullerene derivative. The hydrophilic character of these materials potentially renders them ideal for a plethora of applications, for example in medicinal chemistry and biochemistry. Chapter 5 describes the chemical oxidation of carbon nanodiscs (oxCNDs), which were industrially produced via the so-called pyrolytic Kværner Carbon Black & H2 process. The facile, versatile and reproducible oxidation procedure was based on the Staudenmaier method. The result of the oxidation treatment was firstly the separation of carbon nanodiscs from the mixed nanodiscs/nanocones/soot starting material and secondly the attachment of oxygen-containing functional groups (epoxy, hydroxyl and carboxyl groups) on their surface, improving their solubility in polar solvents (e.g. water). The obtained material was characterized by many characterization techniques, which confirmed the successful oxidation and provided information about the morphology. The investigation their potential for bioapplications demonstrated that oxidized nanodiscs can act as cytotoxic agent and as supports for nanobiocatalytic systems. Chapter 6 we report the intercalation of Ibuprofen, a nonsteroidal anti-inflammatory drug, into graphite oxide and into two its derivatives, namely sulfonated and carboxylated graphene oxide. The aim of this project was to study the efficacy of these three nanomaterials as delivery systems of Ibuprofen. The adsorption of the drug into carbon carriers was quantified and the release of Ibuprofen in simulated gastric and intestinal fluid determined. The results show that the release in gastric fluid takes place more gradually than in intestinal fluid and promise well for these nanomaterials’ potential to eliminate the drug’s side effects in the stomach. Chapter 7 gives an overview of four published studies. More specifically, we describe in detail the electrical conductivity, as a function of temperature of different fullerene derivatives. For this purpose, polybrominated fullerenes (C60Br6), polyhydroxylated fullerenes [C60(OH)24] and sodium fullerene salt (C60O24Na24) were synthesized and studied.
The aim of this PhD thesis was to synthesize and develop novel hybrid functional materials based on graphite and fullerenes, to study their properties and to investigate their use in various applications on these properties. Chapter 3 constitutes an overview of various theoretical and experimental studies about the interactions of polyaromatic hydrocarbons (PAHs) with graphene sheets. In these works efforts were made to clarify the role of PAHs in the development of new composites for a plenty of applications such as in electronic, sensing and biomedical devices. Because PAHs and their metabolites are mutagenic and carcinogenic, most of the studies focused on the elimination of PAHs’ toxicity with the help of nanomaterials, e.g. based on graphene. In chapter 4 we present for the first time the successful chemical oxidation of buckminsterfullerene (C60) based on the well-known Staudenmaier method, producing what is called oxidized fullerenes. This facile and reproducible approach creates oxygen functional groups, like epoxy and hydroxyl groups on the surface of the fullerene, which make this material highly soluble in polar solvents such as water. An important advantage of this method consists in the presence of epoxy groups that allow for further functionalization. In this thesis, oxidized fullerenes were modified with a primary aliphatic amine (octadecylamine) thus generating a new fullerene derivative. The hydrophilic character of these materials potentially renders them ideal for a plethora of applications, for example in medicinal chemistry and biochemistry. Chapter 5 describes the chemical oxidation of carbon nanodiscs (oxCNDs), which were industrially produced via the so-called pyrolytic Kværner Carbon Black & H2 process. The facile, versatile and reproducible oxidation procedure was based on the Staudenmaier method. The result of the oxidation treatment was firstly the separation of carbon nanodiscs from the mixed nanodiscs/nanocones/soot starting material and secondly the attachment of oxygen-containing functional groups (epoxy, hydroxyl and carboxyl groups) on their surface, improving their solubility in polar solvents (e.g. water). The obtained material was characterized by many characterization techniques, which confirmed the successful oxidation and provided information about the morphology. The investigation their potential for bioapplications demonstrated that oxidized nanodiscs can act as cytotoxic agent and as supports for nanobiocatalytic systems. Chapter 6 we report the intercalation of Ibuprofen, a nonsteroidal anti-inflammatory drug, into graphite oxide and into two its derivatives, namely sulfonated and carboxylated graphene oxide. The aim of this project was to study the efficacy of these three nanomaterials as delivery systems of Ibuprofen. The adsorption of the drug into carbon carriers was quantified and the release of Ibuprofen in simulated gastric and intestinal fluid determined. The results show that the release in gastric fluid takes place more gradually than in intestinal fluid and promise well for these nanomaterials’ potential to eliminate the drug’s side effects in the stomach. Chapter 7 gives an overview of four published studies. More specifically, we describe in detail the electrical conductivity, as a function of temperature of different fullerene derivatives. For this purpose, polybrominated fullerenes (C60Br6), polyhydroxylated fullerenes [C60(OH)24] and sodium fullerene salt (C60O24Na24) were synthesized and studied.
Περιγραφή
Λέξεις-κλειδιά
Οξειδωμένα φουλερένια, Νανοδίσκοι άνθρακα, Οξείδιο του γραφενίου, Σύστημα μεταφοράς φαρμάκου, Oxidized fullerenes, Carbon nanodiscs, Graphene oxide, Drug delivery system
Θεματική κατηγορία
Carbon
Παραπομπή
Σύνδεσμος
Γλώσσα
en
Εκδίδον τμήμα/τομέας
Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών. Τμήμα Μηχανικών Επιστήμης Υλικών
Όνομα επιβλέποντος
Γουρνής, Δημήτριος
Εξεταστική επιτροπή
Γουρνής, Δημήτριος
Καρακασίδης, Μιχαήλ
Rudolf, Petra
Σταμάτης, Χαράλαμπος
Ντουνούση, Ευαγγελία
Στεριώτης, Θεόδωρος
Γεωργακίλας, Βασίλειος
Καρακασίδης, Μιχαήλ
Rudolf, Petra
Σταμάτης, Χαράλαμπος
Ντουνούση, Ευαγγελία
Στεριώτης, Θεόδωρος
Γεωργακίλας, Βασίλειος
Γενική Περιγραφή / Σχόλια
Ίδρυμα και Σχολή/Τμήμα του υποβάλλοντος
Πανεπιστήμιο Ιωαννίνων. Σχολή Θετικών Επιστημών. Τμήμα Μηχανικών Επιστήμης Υλικών
Πίνακας περιεχομένων
Χορηγός
Βιβλιογραφική αναφορά
Βιβλιογραφία : σ. 117-118
Ονόματα συντελεστών
Αριθμός σελίδων
130 σ.